Avanzamento della diffrazione dei neutroni per misurazioni strutturali accurate di elementi leggeri a pressioni di megabar

Jul 06, 2023

Rapporti scientifici volume 13, numero articolo: 4741 (2023) Citare questo articolo

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Negli ultimi 60 anni, la cella a incudine di diamante (DAC) è emersa come lo strumento preferito nella scienza dell'alta pressione perché i materiali possono essere studiati a pressioni di megabar utilizzando sonde a raggi X e spettroscopiche. Al contrario, l’intervallo di pressione per la diffrazione dei neutroni è stato limitato a causa del basso flusso di neutroni anche nelle sorgenti più potenti e delle conseguenti grandi dimensioni del campione. Qui introduciamo un DAC di neutroni che consente il superamento dell'intervallo di pressione precedentemente limitato. Gli elementi chiave sono guide con cuscinetti a sfera per una migliore stabilità meccanica, diamanti sintetici di qualità gemma con un nuovo supporto dell'incudine e una migliore collimazione nella sede. Dimostriamo una pressione record di 1,15 Mbar e un'analisi cristallografica a 1 Mbar sull'esempio del nichel. Inoltre, vengono descritti approfondimenti sul comportamento di fase della grafite a 0,5 Mbar. Questi sviluppi tecnici e analitici consentiranno ulteriormente studi strutturali su materiali a basso Z difficili da caratterizzare mediante raggi X.

Sono trascorsi più di 40 anni da quando la "barriera del suono" per raggiungere la pressione di un megabar (= 100 GPa) è stata infranta in una cella a incudine di diamante1 e da allora il campo della ricerca sull'alta pressione ha fatto enormi progressi. È ora possibile simulare le condizioni del nucleo e del mantello inferiore della Terra e sono state affrontate molte questioni geofisiche2. Allo stesso modo, la comprensione fisica dei diagrammi di fase è enormemente avanzata e, ad esempio, sono state identificate diverse nuove fasi ad alta pressione nel “più semplice” di tutti i materiali, l’idrogeno (vedi recente revisione3). Inoltre, nuovi materiali possono ora essere sintetizzati attraverso condizioni di alta pressione (e alta temperatura) come vari nitruri4,5,6 e, di particolare interesse recente, superidridi superconduttori, ad esempio7,8,9. Infine, il campo continua ad essere molto attivo e pressioni multi-megabar sono state recentemente raggiunte con sofisticate incudini di diamante di forma toroidale o tecniche a doppio stadio10,11,12.

Molti di questi studi hanno in comune il fatto che la determinazione della struttura in situ sotto pressione viene eseguita mediante diffrazione di raggi X. Sebbene tale diffrazione di raggi X in situ sia molto potente, ci sono gravi limitazioni quando si tratta di elementi a Z basso. Qui, la diffrazione dei neutroni si è evoluta come uno strumento importante. Non solo i neutroni sono sensibili a molti elementi a basso Z, ma sono anche in grado di distinguere tra diversi isotopi. Poiché i neutroni trasportano un momento magnetico, consentono anche la rilevazione della diffrazione magnetica di Bragg. Pertanto, una serie di questioni molto importanti nella scienza dell’alta pressione possono essere affrontate solo mediante la diffrazione di neutroni. Ad esempio, per la geofisica la diffrazione dei neutroni può indagare la natura dell'acqua all'interno dei minerali o può fornire informazioni sulla densità e la struttura dei ghiacci dell'acqua, del metano e di altri composti leggeri. La diffrazione dei neutroni è fondamentale per la comprensione dei diagrammi di fase di elementi leggeri come l'idrogeno o il carbonio. Considerando i superidruri metallici scoperti di recente, la diffrazione dei neutroni può rivelare l'esatta posizione dell'idrogeno nella matrice metallica, fornendo così importanti informazioni strutturali.

Tuttavia, a differenza della diffrazione dei raggi X, il flusso di neutroni relativamente molto più basso degli impianti di neutroni esistenti richiedeva volumi di campione relativamente grandi, limitando così la pressione a poche decine di GPa. Fino a poco tempo fa, le pressioni massime tipiche nella maggior parte degli impianti utente erano limitate a \(\sim \) 25 GPa quando si utilizzavano celle Parigi-Edimburgo13, sebbene recentemente siano stati riportati studi di breakout fino a 40 GPa14,15.

Per spingere verso pressioni più elevate, nel tempo sono state sviluppate diverse iterazioni di celle a incudine di diamante di neutroni (DAC). Un importante lavoro iniziò presso l'Istituto Kurchatov di Mosca e fu successivamente trasferito e ulteriormente migliorato in Francia. Lì sono stati condotti studi fino a 40 GPa su materiali come l'idrogeno16 o su materiali magnetici17. Questi studi, tuttavia, sono stati in grado di identificare solo un numero molto piccolo di riflessioni, non sufficiente per l'analisi cristallografica e per informazioni complete sulla struttura. Di conseguenza, diversi sforzi a livello mondiale hanno tentato di promuovere lo sviluppo dei DAC a neutroni. Questi sforzi si sono concentrati su dati di alta qualità ottenuti attraverso la diffrazione da cristallo singolo presso l'Institute-Laue-Langevin18,19 o il Forschungs-Neutronenquelle Heinz Maier–Leibnitz20 nonché su capacità di pressione più elevata utilizzando la diffrazione di polveri presso il Japan Proton Accelerator Research Complex (J -PARC)21, il Frank Laboratory of Neutron Physics22, nonché la Spallation Neutron Source (SNS)23,24 dell'Oak Ridge National Laboratory (ORNL).